とりあえずは
label=\kakkoTsumesujiTwo{\arabic*},
\NewDocumentCommand \kakkoTsumesujiTwo{m}{\kakko{\ExpandArgs{Ne}\ajTsumesuji2{#1}}}
のように専用の(Robustな)命令を定義して、 \ajTsumesuji の第2引数を先に展開してやることで回避できます。
ちなみに\protectをつけても、エラーは改善されませんでした。
label=\kakko{\protect\ajTsumesuji2{\arabic*}},
のように \protect をつけると別のエラーになると思います。
! Missing number, treated as zero.
<to be read again>
\c@!
これは
\ajTsumesuji2{\arabic{page}}
でも同じエラーが起こります。
とりあえず現状 \ajTsumesuji には直接数字を入れないといけないということのようです。
(個人的に \ajTsumesuji2{\c@page} が通るのにこれが通らないのは仕様として妙なのでバグな気もしますが……)